Kurzfassung
Zum heutigen Zeitpunkt ist die Hohe Harmonische Erzeugung (HHG) von Festkörpern ein aufstrebendes Feld der ultraschnellen Optik und im Begriff, ein zentraler Bestandteil moderner Attosekundenphysik zu werden. Potenzielle Anwendungen reichen von der Nutzung als kompakter Quelle ultrakurzer kohärenter Pulse im extrem-ultravioletten Spektralbereich, über Nutzung als neues spektroskopisches Werkzeug zur Analyse von Festkörpern sowie als Bestandteil zukünftiger PHz-Optoelektronik. Verschiedene gekoppelte Dynamiken unterliegen der Erzeugung von HHG in Festkörpern und daher existiert bislang kein simples Modell, welches die vielfältigen, teils überraschenden Eigenschaften zuverlässig beschreibt. Dabei ist die Erzeugung Hoher Harmonischer mit elliptisch polarisierten Laserpulsen zu erwähnen, wo große Unterschiede zum bekannten Fall von HHG von Gasen aufgezeigt wurden. Diese Dissertation zielt darauf ab, dieses Verhalten und dabei speziell die Polarisationszustände der Harmonischen näher zu untersuchen.
In Experimenten an Si werden vielerlei Effekte zum ersten Mal gezeigt. Beispielsweise lassen sich zirkular polarisierte Harmonische mit zirkular polarisierten Laserpulsen erzeugen. Weiterhin gibt es auch Situationen, in denen mit elliptischer Laserpolarisation zirkular polarisierte Harmonische erzeugt werden. Es wird gezeigt, dass sich verschiedene Harmonische unterschiedlich verhalten, was als Beweis gelten kann, dass sie von verschiedenen Mechanismen erzeugt werden. Diese Experimente werden von Simulationen mittels ab-initio zeitabhängiger Dichtefunktionaltheorie unterstützt (N. Tancogne Dejean, A. Rubio), welche die gesamte Bandstruktur mit einbeziehen und die Experimente überzeugend beschreiben.
Um tiefere Einblicke in die Ladungsträgerdynamiken hinter diesen Beobachtungen zu gewinnen, wird ein einfaches Modell entwickelt, welches ein lasergetriebenes Elektron in einem Leitungsband beschreibt. Damit werden verschiedene Fälle simuliert und mit den Experimenten verglichen. Hierbei können entscheidene Beobachtungen reproduziert werden, beispielsweise die scharfdefinierten Laserparameter, für welche einzelne Harmonische zirkular polarisiert erzeugt werden. Auch eine Drehung der Hauptachse sowie Depolarisationsmechanismen werden von diesem einfachen Modell beschrieben und im Experiment gefunden. Für eine Harmonische oberhalb der Bandlücke stimmen die Simulationen nicht mit Experimenten überein, was verdeutlicht, dass hier noch andere Dynamiken relevant sind.
Zu guter Letzt wird ein Apparat aufgebaut, in dem sich Hohe Harmonische im extrem ultravioletten Spektralbereich erzeugen und detektieren lassen. An Experimenten von MgO können frühere Beobachtungen bestätigt werden, dass sich die Intensität von gewissen Harmonischen stark mit elliptisch polarisierten Laserpulsen vergrößern lässt. Eine theoretische Vorhersage, dass auch der Cutoff mit elliptischer Polarisation erhöht werden kann, wird nicht bestätigt.
Diese Arbeit leistet entscheidene Beiträge, um das mikroskopisches Verständnis der starkfeldgetriebenen Ladungsträgerdynamiken in Festkörpern weiterzuentwickeln und erlaubt die Konstruktion von kompakten HHG-Quellen mit beliebigen Polarisationszuständen.
At the present day, high harmonic generation (HHG) from solids is an emerging field, rapidly maturing to a fundamental part of modern attosecond science. It promises wide-ranging applications, for instance as a compact solid-state source of ultrashort coherent extreme ultraviolet radiation, as a novel spectroscopic tool for the investigation of solids and as a cornerstone of petahertz optoelectronics. The precise dynamics underlying solid HHG are naturally complicated and so far no simple-mans model has been proven sufficient to describe the multitude of observed phenomena. One exciting aspect of solid HHG is its response to elliptically polarized excitation, which has been shown to behave very differently to what is known from HHG from gases. This thesis aims at exploring several facets of this, putting special emphasis on dissecting the polarization states of the emitted harmonics. In experiments from Si, several key features are found for the first time. For instance, circularly polarized harmonics can be generated with circularly polarized laser pulses. Furthermore, with elliptical driving polarization, the harmonic ellipticities peak for certain driving conditions, enabling the generation of circular harmonics from elliptical laser pulses. Harmonic orders are shown to behave differently, demonstrating that different generation mechanisms can underlie different harmonics. The experiments are supported by an ab-initio time-dependent density functional theory framework (by N. Tancogne-Dejean, A. Rubio) which considers the full band structure and describes the experimental results convincingly. To get further insights into the microscopic origin of some of the observed phenomena, a single-particle intraband-only model is developed and applied to a model-type tight-binding band structure as well as to the band structure of ZnS. In the latter case the results are also compared to experimental data. Several of the experimentally observed features can be reproduced in these simulations, e.g., sharply defined driving conditions that maximize the harmonic ellipticities with elliptical excitation, a rotation of the major axis of the harmonics as well as depolarization that increases with the peak electric field strength. By comparing simulations and experiments in ZnS, it is found that the intraband-only model provides a reasonable approximation for a below-band-gap harmonic but fails to describe a harmonic above the band gap, implying that there, the dynamics cannot be described sufficiently with a single band. Thus, the ellipticity response of solid HHG intrinsically carries information about its generation mechanism. Finally, an extreme-ultraviolet beam line is set up in order to investigate high-order harmonics from MgO. These experiments confirm earlier results that the intensity of certain harmonics can be greatly enhanced with elliptical excitation. However in this case, and contrary to a previous theoretical prediction, the experiments do not show an extension of the cutoff with elliptical excitation. The work described in this thesis can be expected to play a vital role in the further development of a microscopic understanding of the strong-field-driven charge dynamics in solids as well as in the construction of compact ultrafast circularly polarized HHG sources.